AERODYNE粘性氣體監(jiān)測(cè)系統(tǒng)使用可調(diào)諧紅外激光直接吸收光譜(TILDAS)，在中紅外波長(zhǎng)段，來探測(cè)分子顯著的指紋躍遷頻率。采用像散型多光程吸收池技術(shù)——其光路可達(dá)76m甚至更長(zhǎng)，進(jìn)一步提高了靈敏度。直接吸收光譜法，可以實(shí)現(xiàn)痕量氣體濃度的快速測(cè)量（<1s），而且不需要復(fù)雜的校準(zhǔn)步驟。此外，采用TILDAS技術(shù)，可不受其他分子的干擾，能夠得到非常精準(zhǔn)的檢測(cè)。
1.1車載應(yīng)用：天然氣設(shè)施甲烷排放：用示蹤劑流量比法測(cè)量?jī)蓚€(gè)美國(guó)天然氣生產(chǎn)盆地
Aerodyne移動(dòng)實(shí)驗(yàn)室使用階梯面包車和小型AML(MinAML)貨運(yùn)面包車支持成套的氣象和分析設(shè)備。每輛車都配備了GPS和風(fēng)監(jiān)測(cè)器，并連續(xù)采樣環(huán)境空氣中的甲烷(CH4)、乙烷(C2H6)、示蹤劑釋放氣體一氧化二氮(N2O)和乙炔(C2H2)以及其他痕量氣體。隨行的示蹤劑釋放車配備了運(yùn)輸、釋放和記錄示蹤劑氣流的設(shè)備。甲烷和示蹤劑測(cè)量是使用Aerodyne研究公司的可調(diào)諧紅外激光直接吸收光譜(Tildas)痕量氣體監(jiān)視器進(jìn)行的。示蹤劑釋放的定位和測(cè)量于公共道路。
數(shù)據(jù)采集方式及頻率：每天與其他研究團(tuán)隊(duì)協(xié)作在一個(gè)群集中進(jìn)行抽樣。的群集中，根據(jù)主要的地面風(fēng)向，根據(jù)順風(fēng)道路的進(jìn)入位置來選擇和訪問站點(diǎn)，并有望代表較大研究區(qū)域的排放源分布。每天，操作員中的一名護(hù)送人員被分配到每個(gè)測(cè)量組。護(hù)送人員不知道提前會(huì)對(duì)哪個(gè)地區(qū)或哪一組地點(diǎn)進(jìn)行抽查。移動(dòng)實(shí)驗(yàn)室通常需要1-5分鐘來穿越羽流，并且在30分鐘到幾個(gè)小時(shí)的過程中為給定的地點(diǎn)采集多個(gè)橫斷面。
使用雙示蹤劑流量比方法量化了工業(yè)部門天然氣設(shè)施樣本的甲烷(CH4)排放量。測(cè)量是在阿肯色州費(fèi)耶特維爾頁巖區(qū)(FV，2015年9月至10月，53個(gè)設(shè)施)和科羅拉多州丹佛-朱利斯堡盆地(DJ，2014年11月，21個(gè)設(shè)施)內(nèi)的研究區(qū)域進(jìn)行的。計(jì)算了不同類型設(shè)施的甲烷排放率分布，并與覆蓋美國(guó)更廣泛地理區(qū)域的結(jié)果進(jìn)行了統(tǒng)計(jì)比較(Allen等人，2013年，Mitchell等人，2015年)。與這些多流域結(jié)果相比，DJ采集站的排放率(kg·CH4·hr-1)較低，而FV采集點(diǎn)和生產(chǎn)地點(diǎn)在統(tǒng)計(jì)上無法區(qū)分。然而，F(xiàn)V采集站吞吐量歸一化排放量在統(tǒng)計(jì)上低于多流域結(jié)果(0.19%比0.44%)。這意味著，F(xiàn)V收集部門每單位天然氣吞吐量的排放量比僅從多盆地分布預(yù)期的要少。本研究中設(shè)施見的排放率(即分布模式)是FV采集站40kg·CH4·hr-1，F(xiàn)V生產(chǎn)臺(tái)1.0kg·CH4·hr-1，DJ采集站11kg·CH4·hr-1。討論了研究設(shè)計(jì)的重要性，包括現(xiàn)場(chǎng)訪問和與業(yè)界共享數(shù)據(jù)的好處，以及致力于在不斷變化的風(fēng)力條件下進(jìn)行測(cè)量協(xié)調(diào)和現(xiàn)場(chǎng)選址的好處。
1.2船載應(yīng)用：海岸痕量溫室氣體測(cè)量系統(tǒng)設(shè)計(jì)
使用在美國(guó)馬薩諸塞州比勒里卡市的AerodyneResearchInc.制造的連續(xù)波量子級(jí)聯(lián)激光器（QCLS）的可調(diào)諧中紅外激光直接吸收光譜儀（TILDAS），并在部署過程中將其部署在R/V亞特蘭蒂斯號(hào)上。在2010年5月15日至6月8日之間，加利福尼亞Nexus實(shí)驗(yàn)（CalNex）研究船從加利福尼亞州的圣地亞哥至薩克拉門托沿海岸航行。該儀器的配置允許使用兩種激光，OCS和CO2的測(cè)量（2052.256cm-1和2052.096cm-1）與第二個(gè)激光器在1765cm-1處的甲醛（HCHO）和甲酸（HCOOH）進(jìn)行測(cè)量相結(jié)合。激光被引導(dǎo)到在低壓（38Torr）下運(yùn)行的像散性Herriot式多程吸收池中。在相距47.42厘米的高反射鍍膜反射鏡之間進(jìn)行422次通光，可實(shí)現(xiàn)200.1m的有效光程長(zhǎng)度。
觀測(cè)結(jié)果表明了OCS在白晝的光合作用下表現(xiàn)出被吸收的趨勢(shì)，夜間森林呼吸會(huì)消耗COS，以及淡水沼澤中的OCS釋放。在受人類活動(dòng)干擾的氣流中觀察到了OCS的排放痕跡，但總體而言，在OCS和SO2之間未發(fā)現(xiàn)相關(guān)性。在局部尺度且均質(zhì)的生態(tài)系統(tǒng)中，OCS可以是二氧化碳吸收的指示物，但對(duì)于在跨越較高異質(zhì)性環(huán)境的大尺度估算，為了準(zhǔn)確地逐個(gè)量化循環(huán)中的過程，必須對(duì)氣體濃度進(jìn)行精確的全局測(cè)量。
1.3機(jī)載應(yīng)用：用于機(jī)載的量子化帶間級(jí)聯(lián)激光光譜儀同時(shí)原位觀測(cè)CH4、C2H6、CO2、CO和N2O的適應(yīng)性和性能評(píng)估
可調(diào)諧激光直接吸收光譜是一種廣泛應(yīng)用的大氣原位傳感技術(shù)組成。飛機(jī)部署是一個(gè)具有挑戰(zhàn)性的操作儀器的環(huán)境用于氣候?qū)W測(cè)量地球大氣中的相關(guān)氣體。在這里,我們展示成功的商業(yè)應(yīng)用連續(xù)波量子級(jí)聯(lián)激光器(QCL)和帶間級(jí)聯(lián)激光(ICL)機(jī)載光譜儀原位微量氣體測(cè)量具有局部到區(qū)域重點(diǎn)。
這個(gè)儀器同時(shí)測(cè)量了甲烷，乙烷，二氧化碳，一氧化碳，一氧化二氮和水蒸氣，具有高精度1s-1σ(740ppt,205ppt，460ppb,2.2ppb,137PPT,16ppm)和高頻率(2Hz)。我們估計(jì)了總的不確定度1s-1σ，1.85ppb,1.6ppb,1.0ppm,7.0ppb和0.8ppb分別對(duì)于CH4，C2H6，CO2，CO和N2O。儀器可以對(duì)所有目標(biāo)物種進(jìn)行同步和連續(xù)的觀察。經(jīng)常校準(zhǔn)可以進(jìn)行測(cè)量工作周期>=90%，實(shí)現(xiàn)了自定義檢索軟件，在NASA的大氣層中的碳和在美國(guó)東部和中部2017年秋季的“美國(guó)運(yùn)輸”(ACT-America)活動(dòng)中儀器性能次被報(bào)道。我們證明了良好的一致性，基于QCL和ICL的儀器在組合測(cè)量不確定度范圍內(nèi)對(duì)這些并發(fā)的觀測(cè)結(jié)果進(jìn)行了分析，在校正一個(gè)恒定的偏差后組合測(cè)量不確定度范圍。我們找到了精確13C的工作標(biāo)準(zhǔn)和取樣的知識(shí)，操作時(shí)需要空氣，以增強(qiáng)二氧化碳的兼容性在2227.604cm-113C16O2吸收線。
